黑色二氧化钛作为非晶的代表,因其比对应晶态(白色)二氧化钛增强的光催化特性而闻名。尽管科学工作者开展了很多工作来了解其活性提高原因,例如,集中在其能带结构,光子吸收和电荷分离动力学等,但其表面化学的关键方面至今尚不清晰,这在很大程度上是来自表面结构和其非晶物理化学性质的挑战。
针对此问题,近日,苏州大学功能纳米与软物质研究院张晓宏教授、多伦多大学geoffrey a. ozin教授和加拿大国立科学研究院kulbir kaur ghuman教授合作开展了一系列研究,通过巧妙设计,将商业化p25处理成具有非晶表面且具有sflp表面活性位点的c-tio2@a-tio2-x(oh)y,不仅提高了吸光能力,使得吸光范围增大;非晶-晶态异质结也更有利于电子、空穴分离,延长了载流子的寿命,光热和光催化协同效应使得反应活性提高到原来的350倍以上,可以与金属催化剂相媲美;修饰的表面路易斯酸碱对sflp位点也更有利于将h2活化异裂,为下一步活化co2做准备。这一工作不仅为如何设计高效光热催化co2催化剂提供了思路,也为如何研究非晶表面反应机理提供了新的视角。相关成果已在期刊nature communications上发表(nature communications, (2022) 13:7205),并被选为亮点文章(highlights webpage,)。
图1. 具有sflp的晶态-非晶 c-tio2@a-tio2-x(oh)y核壳结构及催化co2还原示意图
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文章题目:engineered disorder in co2 photocatalysis
作者信息:zhao li#, chengliang mao#, qijun pei, paul n. duchesne, teng he, meikun xia, jintao wang, lu wang, rui song, abdinoor a. jelle, débora motta meira, qingjie ge, kulbir kaur ghuman*, le he, xiaohong zhang*, geoffrey a. ozin*
责任编辑:郭佳