基于可溶液加工的发光二极管技术因此制备工艺简单，可柔性制备的优势正受到越来越多的青睐。钙钛矿材料因其价格低廉，发光颜色连续可调，发光峰窄（低于20 nm）等优异的光电性质被视为理想的发光和显示材料。但由于三维钙钛矿薄的激子结合能小，薄膜质量差等因素，由其制备的发光器件效率往往偏低。具有量子阱效应的准二维钙钛矿材料l2an-1bnx3n 1（其中l为有机胺配体，a为正一价阳离子，b为正二价阳离子，x为卤素负离子），目前是光电领域的研究热点材料。因为独特的量子阱效应，激子能量可以从带隙宽的晶体转移到带隙小的晶体中，从而大幅提高发光效率。除了量子限域效应外，由于钙钛矿和有机配体之间的介电常数差异，介电限域效应也可以增加激子结合能从而提高钙钛矿的发光效率。但是在目前的准二维钙钛矿体系中，由于钙钛矿本体和有机配体为非均相材料，但是在目前的准二维钙钛矿体系中，由于钙钛矿本体和有机配体为非均相材料，在钙钛矿的成膜的过程中有机-无机相分离难以控制，从而降低钙钛矿薄膜的形貌以及光电特性。如何控制相分离是钙钛矿发光二极管的重点和难点。
近日，我院孙宝全教授团队，联合剑桥大学cavendish实验室的henning sirringhaus教授、felixdeschler教授、上海同步辐射中心高兴宇教授，在《nature communications》上以“solution-processed perovskite light emitting diodes with efficiency exceeding 15% through additive-controlled nanostructure tailoring”为题发表论文(nat. commun., 2018, 9, 3892)。团队研究人员针对准二维体系中存在的有机-无机相分离难以控制的问题，通过在pea2csn-1pbnbr3n 1钙钛矿中引入少量冠醚分子，有效地抑制有机配体peabr的结晶，从而克服了有机无机相分离的问题，使得能量在不同层数的钙钛矿晶体之间的传递更加有效，发光二极管器件的效率有了显著的提升。研究人员还运用了瞬态荧光和吸收表征分析了不同钙钛矿薄膜中的载流子复合途径。分析结果表明介电限域效应增加，使得薄膜中的激子结合能也随之增加。因此，电子和空穴更容易形成激子，提高电子和空穴的辐射复合效率。这点很好的解释了在加入微量的冠醚之后，薄膜的荧光性能有了如此大改变的原因。led最高亮度为17869 cd/m2，最高eqe为15.5%，相比较于未加入冠醚的器件有了将近13倍的提升。这个效率也是目前同类器件报道的最高值之一。
该研究解决了准二维钙钛矿薄膜中有机-无机相之间的分离问题，实现了钙钛矿激子能量在钙钛矿晶体中的有效传递，同时解释了准二维钙钛矿发光的光物理机理，对实现高效的钙钛矿发光二极管具有重要的科学意义。
本工作得到了科技部重点研发计划、国家自然科学基金、江苏省优势学科、111引智计划和苏州纳米协同中心的支持。
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责任编辑：向丹婷