电催化二氧化碳还原制多碳产物为二氧化碳资源化利用开辟了重要途径。然而,在碱性或中性电解液条件下,二氧化碳易与阴极局部氢氧根反应生成碳酸盐或碳酸氢盐,严重降低了碳的利用效率,并影响了器件的使用寿命。使用酸性电解液虽然可以缓解该问题,却面临析氢副反应加剧、碳-碳耦合过程缓慢等挑战,导致催化活性与多碳产物选择性难以提升。
针对上述挑战,苏州大学功能纳米与软物质研究院李彦光教授、王璐教授发展了一种新策略:利用碘离子原位调控铜电极界面微环境,从而显著提升了酸性条件下电催化二氧化碳还原生成多碳产物的性能。该策略通过将碘离子引入电解液,利用其与铜表面强相互作用,在电极表面原位形成碘修饰的活性界面,显著改变了铜表面的电化学特性。在强酸环境下,该界面诱导了独特的非对称*co-*cooh偶联路径。与传统的*co-*co偶联路径相比,新机制显著降低了反应能垒,实现了乙烯选择性成倍提升,同时大幅降低反应过电位约300 mv。在此基础上,通过将铜催化剂与少量银合金化并优化电解质组成,进一步提升了电催化二氧化碳还原性能。在-1.08 v电压下,实现了高达940 ma cm-2的多碳产物分电流密度和75.3%的多碳产物选择性。这项工作突破了酸性电催化二氧化碳还原制备多碳产物效率低的技术瓶颈,为高效、稳定的二氧化碳还原体系设计提供了新策略。相关研究成果以题为“enhanced co2 electroreduction to multi-carbon products in strong acid induced by surface-adsorbed iodide ions”发表于《nature energy》上(doi: 10.1038/s41560-025-01924-4 )。苏州大学2024级博士生丁雪、博士后潘斌斌、2023级硕士生樊宝杰及2022级硕士生于清涵为共同第一作者。
图1. 碘离子对酸性电解液体系中铜催化 co2还原生成乙烯的促进作用
图2. 碘离子对铜-银双金属合金在co2还原生成多碳产物中的促进作用
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文章题目:enhanced co2 electroreduction to multi-carbon products in strong acid induced by surface-adsorbed iodide ions.
作者信息:xue ding(丁雪), binbin pan(潘斌斌), baojie fan(樊宝杰), qinghan yu(于清涵), jie xu(许杰), yuchen yan(严宇辰), yuqing luo(骆雨晴), lu wang*(王璐), yanguang li*(李彦光)
责任编辑:郭佳
